COMPORTAMENTOS DINMICOS EM UM REATOR INDUSTRIAL DE POLIMERIZAO EM FASE GASOSA

Nina Paula Gonalves Salau

ninas@enq.ufrgs.br

Argimiro Resende Secchi

arge@enq.ufrgs.br

Jorge Otvio Trierweiler

jorge@enq.ufrgs.br

Gustavo Alberto Neumann

gustavo.neumann@braskem.com.br

Universidade Federal do Rio Grande do Sul, DEQ-UFRGS, Rua Sarmento Leite 288/24, CEP 90050-170 Porto Alegre, RS - Brasil

Braskem S.A., III Plo Petroqumico, Via Oeste Lote 5 - Passo Raso, CEP 95853-000 Triunfo, RS - Brasil

ABSTRACT
(invited paper): In gas-phase ethylene polymerization reactors, tight temperature control is of utmost importance to ensure that the temperature in the reaction zone is kept above the dew point of reactants, yet below the melt point of the polymer. Another important point is that if the temperature was under open-loop conditions, these reactors are prone to instability and limit cycles, however can be easily stabilized with an appropriate temperature controller. In this work, a detailed study of the dynamic behavior of an industrial uidized-bed polymerization reactor is carried out, with the location of bifurcation points and system stabilization by PID controller designed via optimization in the frequency domain.
KEYWORDS: Reatores de polimerizao, comportamentos

gasosa, o controle de temperatura em uma estreita faixa de temperatura importantssimo para assegurar que a temperatura na zona de reao seja mantida acima do ponto de orvalho dos reagentes, assim como abaixo do ponto de fuso do polmero. Outro ponto importante que se a temperatura estiver em malha aberta, estes reatores esto propensos instabilidade e ao surgimento de ciclos limites, entretanto podem ser facilmente estabilizados com um controlador de temperatura apropriado. Neste trabalho realizado um estudo detalhado do comportamento dinmico de um reator industrial de polimerizao em leito uidizado, com a localizao de pontos de bifurcao e estabilizao do sistema com controlador PID projetado via otimizao no domnio da freqncia.
PALAVRAS-CHAVE: Polymerization reactors, dynamic behavior, stability, temperature control.

dinmicos, estabilidade, controle de temperatura.

INTRODUO

RESUMO
(artigo convidado): Nos reatores de polimerizao em fase
ARTIGO CONVIDADO: Verso completa e revisada de artigo apresentado no CBA-2004 Artigo submetido em 16/12/04 1a. Reviso em 04/02/05 2a. Reviso em 24/10/05 Aceito sob recomendao do Ed. Assoc. Prof. Paulo Eigi Miyagi

A multiplicidade de estados estacionrios e a instabilidade em reatores qumicos so caractersticas de grande interesse industrial. Os primeiros autores a mostrarem a multiplicidade dos estados estacionrios e o fenmeno da bifurcao em reatores de polimerizao de etileno em leito uidizado foram Choi e Ray (1985). Para tanto foi desenvolvido um modelo de reator levando em conta a transferncia de massa e calor em leito uidizado.

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Pinto (1991) apresenta resultados de cunho terico e numrico e denies importantes no mbito da Teoria Dinmica de Sistemas No-Lineares e da Teoria das Bifurcaes. Apresenta tambm os principais resultados tericos e experimentais obtidos para a conrmao da existncia de comportamento oscilatrio complexo em sistemas reais de interesse da Engenharia Qumica, em especial os reatores de polimerizao. Uma outra reviso sobre dinmicas e estabilidade de reatores de polimerizao pode ser encontrada em McAuley et al. (1995), contendo um breve histrico dos estudos do comportamento dinmico em diversos tipos de reatores. Os autores tambm mostram que a adio de um sistema de recirculao de gs e de um sistema de troca trmica ao modelo de um reator em leito uidizado possibilita o estudo detalhado do comportamento dinmico e a localizao de pontos de bifurcao. Alm disso, podem ser vistos os efeitos da adio de um controlador da concentrao de monmero ao sistema do reator, os efeitos das dinmicas do trocador de calor e de seu tamanho e os efeitos das propriedades do catalisador e da composio do gs (monmero, co-monmero e inertes) na multiplicidade de solues e dinmica do reator. Dadebo et al. (1997) demonstraram que sem um controlador feedback de temperatura, os reatores de polimerizao em fase gasosa so suscetveis a estados estacionrios instveis, ciclos limite e estados estacionrios inaceitveis de altas temperaturas. Neste trabalho, a habilidade dos controladores projetados para estabilizar os setpoints desejados determinada usando aproximaes por bifurcao. Em Ray e Villa (2000) pode ser encontrada uma reviso sobre as dinmicas no-lineares encontradas em uma grande variedade de processos de polimerizao, nos quais so discutidos a multiplicidade dos estados estacionrios, as oscilaes e outros fenmenos no-lineares que surgem freqentemente na prtica industrial. O efeito do tamanho da partcula do polmero, da taxa de alimentao de catalisador e a da temperatura do gs de alimentao em um reator de polimerizao de etileno em leito uidizado (UNIPOL R ) analisado por Ghasem (1999). Ghasem (2000) analisou o comportamento dinmico de reatores de polimerizao de etileno em leito uidizado (UNIPOL) com o uso de um controlador PI, mostrando que, na maioria das vezes, necessrio operar o reator numa regio de estados estacionrios instveis j que polmeros de boa qualidade so obtidos em temperaturas mais altas e que, por esta razo, essencial estabilizar os ramos de estados estacionrios instveis. Os estudos dos comportamentos dinmicos no-lineares de reatores de polimerizao em fase gasosa, encontrados na literatura, com deteco de multiplicidade de solues e de
392

instabilidade foram realizados atravs de aproximaes nos parmetros cinticos do modelo destes reatores. No estudo feito neste trabalho, os comportamentos dinmicos especiais, obtidos com o modelo do processo de polimerizao UNIPOL R , foram encontrados nas condies operacionais do reator industrial com a temperatura em malha aberta, sem o uso de qualquer aproximao nos seus parmetros cinticos. Adicionalmente, demonstram-se os benefcios em operar um reator industrial com um controlador de temperatura adequado, a m de estabilizar os estados estacionrios instveis encontrados em condies operacionais com a temperatura do reator em malha aberta.

DESCRIO DO PROCESSO E MODELAGEM DO SISTEMA

Na Figura 1, pode ser visto um esquema simplicado do processo. O reator composto por uma zona de leito uidizado e uma zona de seo expandida. Um trocador de calor usado para remover o calor de reao do gs de reciclo. Aps ser comprimido e resfriado, o gs de reciclo misturado ao gs de alimentaes e reinjetado na base do reator. O catalisador slido dosado e carregado por um uxo de nitrognio e injetado diretamente no leito. O produto removido do leito uidizado por um sistema de vasos de descarga que operam em ciclos determinados pela taxa de produo do reator. Na seo expandida, a composio do gs analisada por cromatograa.

2.1

Modelo do Processo UNIPOL

O modelo do reator composto por uma regio ocupada por um leito uidizado onde ocorre a reao (Kunni e Levenspiel, 1991, Choi e Ray, 1985) e uma seo expandida, que tem como objetivo misturar os gases provenientes do leito uidizado e servir como reservatrio de componentes gasosos. A perda de calor atravs das paredes do reator no considerada no equacionamento do modelo, pelo fato da mesma representar uma pequena parcela da remoo do calor gerado pela reao em um reator industrial. McAuley (1995) cita a possibilidade de mudana da dinmica com a escala do reator (piloto para industrial), como estando associado s perdas de calor para parede. Os gases includos na modelagem so os monmeros (eteno, buteno e hexeno), hidrognio, nitrognio, oxignio e impurezas, todos considerados como gases ideais. O sistema de recirculao de gs, existente nos reatores de leito uidizado, modelado atravs de balanos de energia

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Figura 1: Esquema simplicado do processo (McAuley et al., 1994).

Figura 2: Esquema do modelo do processo UNIPOL R

Tabela 1: Reaes usadas no modelo cintico k Ativao espont- CP P 0 nea de stios k Ativao de s- CP + A P 0 +B tios pelo alquilalumnio k Ativao de stios CP + H2 P 0 pelo hidrognio k k Iniciao de cadeia P i ,i 0 + M i P pelo monmero i k k Propagao de Pn j ,j ,i + Mj Pn + cadeia pelo monmero j k k k Transferncia Pn ,i P 0 + Dn espontnea de cadeia k k k Transferncia Pn j ,j + P ,i + Mj Dn de cadeia pelo monmero j k k k Transferncia Pn ,i + H2 P 0 + Dn de cadeia pelo hidrognio k k Pn ,i Cd + Dn Desativao esponk P Cd 0 tnea de stios k k Pn ,i + H2 Cd + Dn Desativao de sk P + H C 2 d 0 tios pelo hidrognio k k Pn ,i + O2 Cd + Dn Desativao de sk P + O2 Cd 0 tios pelo oxignio Reao de eli- A + O2 B minao de oxignio pelo alquil-alumnio

(1) (2)

(3) (4) (5)

(6)

(7)

(8)

(9) (10) (11) (12)

nos equipamentos existentes na linha. Na base do reator feito um balano de massa em um misturador da corrente de reciclo com a corrente de alimentao dos componentes gasosos. O esquema do modelo do processo UNIPOL, descrito em detalhes nas prximas sees, pode ser visto na Figura 2. 2.1.1 Modelo do Reator: Reaes Cinticas e Equaes de Fluidizao

para catalisadores de cromo (Phillips). Na tabela 1 so mostradas as reaes implementadas (onde) (considerando que) k C p o stio potencial, P 0 o stio ativo do tipo k , M i o monk mero do tipo i, M j o monmero do tipo j ,P,i a cadeia de k iniciao do monmero do tipo i e o stio do tipo k , Pn ,i o polmero vivo com n monmeros, terminado no monmero k do tipo i e stio k , Dn monmeros o polmero morto com n de stio k , e C d o stio morto. A, H 2 , O2 e B representam o alquil-alumnio, o hidrognio, o oxignio e o sub-produto, respectivamente. Como pode ser visto nos itens anteriores, vrias reaes envolvem as cadeias de polmero em crescimento, as quais podem variar de uma unidade monomrica at innito, de modo que, para manter o registro da quantidade de cada uma dessas espcies seriam necessrios innitos balanos de massa. Essa distribuio de comprimentos de cadeias polimricas
393

O modelo cintico foi desenvolvido por Gambetta (2001) para catalisadores de xido de cromo. Este modelo cintico foi baseado no trabalho de Zacca (1995), McAuley (1991) e Xie et al. (1994), para catalisadores do tipo vandio/titnio (Ziegler-Natta). Segundo McAuley et al. (1994) a cintica utilizada para catalisadores Ziegler-Natta pode ser estendida

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pode ser descrita pela denio dos momentos desta distribuio, possibilitando a modelagem de propriedades do polmero utilizando um nmero nito e razovel de equaes diferenciais. A distribuio de comprimentos de cadeias polimricas, responsvel por manter as informaes das principais propriedades do polmero por tipo de stio ou grupo de terminao, incluindo os pesos moleculares mdios, polidisperso, nmero de cadeias de polmero vivo e morto, so descritos pelo mecanismo cintico acima e pelas denies dos momentos do polmero. O conjunto bsico das equaes de uidizao do leito pode ser obtido em Choi e Ray (1985). Esse conjunto utilizado em Lagemann (1989) e em Zacca (1995), sendo apresentado com algumas modicaes em McAuley et al. (1994a). A referncia principal utilizada em todos os trabalhos foi a primeira ou a segunda edio do livro de Kunii e Levenspiel (1991), onde a maioria dessas equaes podem ser encontradas em sua forma original. A partir das equaes de uidizao, foram obtidos a porosidade do leito e os volumes da fase gs, da seo expandida e da fase bolha, que so utilizados no balano de massa dos principais gases do processo.

centrao molares de monmero i, hidrognio, nitrognio e oxignio no reator, WM i , WH 2 , WN 2 e WO2 so, respectivamente, as vazes mssicas de monmero i, hidrognio, nitro Mi , M H2 , M N2 e M O2 so suas massas gnio e oxignio, M molares, Qp a vazo volumtrica da retirada de produto, mf a porosidade do leito, Qv a vazo volumtrica da purga, RM i e RO2 so as taxas de reao do monmero i e do oxignio. Vg , Vd e Vb so os volumes da fase gs, da seo expandida e da fase bolha, respectivamente.

2.3

Balano Global de Energia

Para desenvolver o balano de energia para o reator, considerou-se a temperatura do reator como sendo uniforme (McAuley et al., 1995; Dadebo et al. 1997). A perda de calor atravs das paredes do reator no considerada no equacionamento do modelo pelo fato da mesma representar uma pequena parcela da remoo do calor gerado pela reao. O balano de energia do reator dado por: Hf + Hg Htop + HR dT = dt ms .cps (17)

2.2

Balano Global de Massa

Os termos da Equao 17 e suas respectivas equaes esto deduzidos na Tabela 3. Tabela 3: Equaes usadas no balano de energia do processo
Capacidade trmica do reator Entalpia associada s alimentaes frescas do reator Entalpia associada ao gs de reciclo que entra no reator Entalpia associada ao polmero e ao gs de reciclo que deixam o reator Entalpia associada reao que ocorre no reator ms .cps = mR .cpR + mB .cpB Hf = Wf .cpf . (Tf Tref ) (18) (19)

Para obter as composies dos gases que esto includos no modelo, foi feito um balano de massa para cada um destes componentes gasosos. De acordo com McAuley et al. (1994) possvel aproximar o leito (fase emulso e fase bolha) por um reator CSTR. Tambm a converso por ciclo no reator muito baixa, dada pela baixa razo entre vazo mssica alimentada de monmero e vazo mssica do reciclo, chegando-se a concluso que possvel considerar a composio dos gases da seo expandida similar a do leito. Os gases deixam o reator atravs da sua purga e da retirada do produto do reator, ou so consumidos pelas reaes de polimerizao, resultando nos balanos apresentados na Tabela 2 Tabela 2: Equaes usadas no balano de massa dos principais gases do processo
Monmero i Hidrognio Nitrognio Oxignio
d[Mi ] dt d[H2 ] dt d[N2 ] dt d[O2 ] dt

Hg = Wr .cp0 . (T0 Tref )

(20)

Htop = Wp .cppol . (T Tref ) + (Wr + Wv ) .cpg . (T Tref )

(21)

= = = =

WM i Q . p mf +Qv .[Mi ]RMi M Mi Vg +Vd +Vb WH 2 Q . p mf +Qv .[H2 ]RH2 M H2

HR = moninc . (HR )

(22)

(13) (14) (15) (16)

WN 2 Q . p mf +Qv .[N2 ] M N2 Vg +Vd +Vb WO 2 Q . p mf +Qv .[O2 ]RO2 M O2 Vg +Vd +Vb

Vg +Vd +Vb

onde [M i ], [H 2 ], [N 2 ] e [O2 ] so, respectivamente, as con394

mR a massa metlica (ao-carbono) do reator e cpR , seu calor especco. mB a massa do leito e cpB , seu calor especco. Tref a temperatura de referncia do sistema. Wf , cpf e Tf so a vazo mssica total, o calor especco e a temperatura ponderada das alimentaes, respectivamente. Wr a vazo mssica do gs de reciclo, onde cpg e cp0 so os seus calores especcos na temperatura do reator, T , e

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na sua temperatura na base do reator, T0 , respectivamente. Wp e cppol so, respectivamente, a vazo mssica do produto retirado e o calor especco do polmero. moninc representa o monmero incorporado e (-HR ) o calor da reao.

2.4

Modelo do Sistema de Troca Trmica

A modelagem do sistema trmico do reator UNIPOL R tem como objetivo predizer a temperatura do gs de reciclo do reator na realimentao do reator. A predio desta varivel muito importante no estudo do controle da temperatura do leito do reator. Uma vez que todo o calor gerado pela reao transferido para o gs de reciclo para que posteriormente seja removido durante o resfriamento no trocador de calor, conhecer seu valor permite uma boa estimativa da ecincia da troca trmica. Na Figura 3 podem ser vistos os equipamentos e os medidores de temperatura e vazo existentes no circuito trmico do sistema UNIPOL R abordado neste trabalho. Conforme pode ser visto na Figura 3, a ligao entre o reator e o trocador feita atravs do circuito de recirculao de gs, sendo que no caminho entre estes dois equipamentos h um compressor. Sabendo que, devido velocidade e quantidade de gs no reciclo, apesar da distncia entre os equipamentos, pode-se considerar que: a) o gs de reciclo na entrada do compressor est na mesma temperatura do gs na sada do reator; b) o gs de reciclo na sada do compressor est na mesma temperatura do gs de reciclo na entrada do trocador de calor; c) o gs de reciclo na sada do trocador de calor est na mesma temperatura do gs na entrada do reator. Com estas consideraes, um balano de energia pode ser feito no compressor para obter a temperatura do gs de reciclo na entrada do trocador de calor e, com isso, substituir uma varivel medida na planta (medidor no 1 - indicador de temperatura no circuito trmico da Figura 3) por uma predio do modelo e fazer a conexo entre o modelo do reator e o modelo de sistema trmico. Atravs de um balano de massa e energia em torno do conjunto formado pela bomba de reciclo de gua, vlvula de gua para resfriamento e torre de resfriamento, possvel determinar a temperatura em que a gua resfriada entra no trocador de calor (medidor no 6 - indicador de temperatura no circuito trmico da Figura 3). Com o intuito de estabelecer um modelo para a relao entre

Figura 3: Esquema do sistema de troca trmica do processo UNIPOL R .

a abertura da vlvula e a vazo de gua para a torre de resfriamento, escolheu-se como funo matemtica representativa para desta relao, a funo sigmide f (x): f (x) = a 1 + c.eb.x (23)

Por regresso, obteve-se os parmetros a, b e c dessa funo para o conjunto de dados industriais utilizado. Assim, a variao adimensional da vazo de gua para a torre de resfriamento em funo da abertura da vlvula pode ser representada por: Wtw (T CV ) = 1 1 + 200.e0,09.T CV (24)

onde W tw a vazo mssica da gua a ser resfriada na torre de resfriamento e TCV a abertura da vlvula de gua para a torre de resfriamento. O parmetro a tem valor unitrio, pois est sendo mostrada a vazo normalizada, mas esse parmetro est relacionado com a mxima vazo de gua na vlvula (abertura de 100%). A Figura 4 mostra que a Equao 24 representa bem os dados industriais na faixa de 25 a 100% de abertura da vlvula. O trocador de calor deste sistema, mostrado na Figura 3, do tipo casco e tubos com uxo em contra-corrente e passe simples. A troca trmica ocorre entre o gs de reciclo que passa pelo lado dos tubos e a gua proveniente da torre de resfriamento que passa pelo lado dos cascos deste trocador. A modelagem deste equipamento est descrita mais detalhadamente na prxima seo. 2.4.1 Modelo do Trocador de Calor

Em Dadebo et al. (1997) foram desenvolvidos trs diferentes modelos de trocadores de calor com complexidade varivel,
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Figura 5: Esquema do modelo do trocador de calor com N estgios de troca trmica.

Um trocador com N estgios de troca trmica est ilustrado, com os eixos apropriados de temperatura, na Figura 5. O trocador de passe simples foi dividido em um nmero de estgios com rea de troca trmica equivalente. Figura 4: Comparao entre os dados da planta e o modelo obtido para a relao entre a abertura da vlvula e a vazo de gua para a torre de resfriamento. Dois tipos de modelos so considerados: o modelo convencional de fora motriz com mdia logartmica da variao da temperatura (LMTD) e um modelo de fora motriz com variao linear da temperatura (LTD) (Dadebo et al., 1997). A variao linear da temperatura do modelo LTD mostrou-se adequada ao considerar apenas um estgio de troca trmica. Para 2 ou mais estgios, essa equao mostrou-se equivocada, necessitando de uma adaptao. Para isso, usou-se a mdia aritmtica de temperatura (AMTD) para o caso do trocador do processo UNIPOL R . Assim, os modelos considerados so os seguintes: O modelo genrico de troca trmica est escrito nas equaes a seguir: N.Fw U.At dTw,j = (Tw,j 1 Tw,j ) T dt MIw MIw .c pw dTg,j N.F0 U At = (Tg,j +1 Tg,j ) + T dt MI 0 MI 0 .c p0 (25) (26)

usados para simulao do sistema de remoo de calor e para o projeto e teste dos controladores de temperatura. Os trs modelos desenvolvidos por Dadebo et al. (1997) foram implementados no processo UNIPOL R , apresentado neste trabalho. Atravs de simulaes com dados da planta industrial, foi feita a avaliao de qual destes modelos reproduz melhor o comportamento deste sistema. Um destes modelos de troca trmica muito simples, obtido atravs da imposio de dinmicas de primeira ordem na taxa de remoo de calor com uma constante de tempo correspondente, , para reproduzir um modelo dinmico linear. Esta aproximao de primeira ordem reproduz apenas uma taxa de remoo de calor aproximada do sistema, por isso os resultados obtidos na comparao com dados industriais, embora satisfatrios, no sero considerados. Uma representao mais precisa do sistema de remoo de calor pode ser obtida usando um modelo de trocador de calor com estgios de troca trmica. Os modelos de trocador de calor com estgios podem fornecer predies razoveis do perl da temperatura sobre uma determinada faixa de condies operacionais. Uma discusso sobre a preciso da modelagem dinmica no processo de troca trmica vista em Alsop e Edgar (1989), onde os autores propem que o trocador de calor seja modelado como uma srie de pequenos trocadores em srie cujo uxo est em contra-corrente, considerando mistura perfeita do uido para cada uma das pequenas subsees do trocador. O modelo usa poucos estgios para manter um nmero mnimo de estados de temperatura, atravs da reduo da complexidade do sistema, ainda que usando estgios sucientes para suportar que a temperatura do uido fosse considerada uniforme em cada seo do trocador.
396

Onde j = 1, ..., N e T a diferena de temperatura mdia entre a gua e o gs no estgio j , conforme o modelo usado (LMDT, LTD ou AMTD). MIw e MI 0 so os inventrios totais molares nos lados da gua e do gs no trocador de calor, respectivamente. Fw e F0 so as vazes de gua de resfriamento e de gs de reciclo, respectivamente. c pw e c p0 so, respectivamente, o calor especco isobrico da gua e do gs de reciclo. Tg,N +1 (=Tgi ) a temperatura do gs e Tw,0 (=Twi ) a temperatura da gua que esto entrando no trocador de calor. Tg,j e Tw,j representam a temperatura do gs e da gua, respectivamente, deixando o estgio j do trocador de calor. Na Tabela 4, pode ser visto o valor do termo T para cada um dos modelos.

Comparao entre os modelos com estgios de troca trmica Foi feita uma comparao entre os modelos LMTD e LTD+ AMTD, no qual o nmero de estgios de troca trmica do modelo LTD+AMTD foi variado para determinar quantos

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Tabela 4: Valor do termo T nos modelos trmicos estudados

Modelo Trmico LMTD LTD AMTD Tlm,j = Termo T (Tw,j Tg,j+1 )(Tw,j1 Tg,j ) (Tw,j Tg,j+1 ) ln (Tw,j1 Tg,j ) Tj = (Tw,j Tg,j ) = 1 . [(Tw,j Tg,j +1 ) + (Tw,j 1 Tg,j )] 2

no entra a mesma temperatura no primeiro estgio de troca trmica para um nmero total de estgios de um e dois, o que demonstra que a temperatura da gua de resfriamento depende do nmero de estgios. A temperatura da gua de resfriamento depende da preciso do modelo do balano de energia do trocador de calor, pois a entrada da gua depende da sada do modelo, que vai depois compor o balano de energia no misturador do reciclo de gua que sai do trocador de calor e da gua que vem da torre de resfriamento. Nesse caso, um estgio de troca trmica no suciente para prescrever corretamente o efeito contra-corrente para o modelo LTD+AMTD, precisando no mnimo de 4 estgios. Essa concluso refora os resultados do estudo demonstrado na Figura 6.

Tam,j

estgios de troca trmica so necessrios neste modelo para que este apresente a mesma resposta do modelo LMTD, em comparao aos dados da planta industrial. A partir da anlise dos grcos da Figura 6, verica-se que necessrio no mnimo 4 estgios de troca trmica no modelo LTD+AMTD, para que se obtenha um comportamento semelhante ao modelo LMTD com apenas um estgio e que um nmero maior de estgios, como no caso de dez estgios, no causa melhoria signicante na resposta deste modelo trmico. Alm disso, outra vantagem desse modelo a reduo do sistema, pois em um modelo com um estgio de troca trmica so necessrias apenas 2 equaes diferenciais ordinrias (EDOs) e num modelo com 4 estgios, necessita-se de 8 EDOs. Um nmero menor de EDOs proporciona uma simulao mais rpida. Em seu trabalho, Dadebo et al. (1997) zeram um estudo para determinar a variao das temperaturas de entrada e sada do gs de reciclo e da gua de resfriamento nos estgios de troca trmica ao longo do comprimento do trocador de calor. Este estudo, reproduzido aqui, tem por objetivo explicar a diferena do comportamento dos modelos LMTD e LTD+AMTD em relao variao no nmero de estgios de troca trmica no trocador de calor. O trocador de calor do sistema UNIPOL R , conforme j descrito, trata-se de um trocador com passe simples e uxo em contracorrente. O eixo das abscissas da Figura 7 representa o comprimento do trocador de calor, onde o gs de reciclo entra pelo lado direito e deixa o trocador pelo lado esquerdo. O contrrio acontece com a gua de resfriamento, que entra pelo lado esquerdo e deixa o trocador de calor pelo lado direito. Pelos resultados mostrados na Figura 7, observa-se que no modelo trmico LMTD, o gs de reciclo e a gua de resfriamento entram, respectivamente, no ltimo e no primeiro estgio de troca trmica a mesma temperatura, para qualquer nmero de estgios. No modelo trmico LTD+AMTD, o gs de reciclo entra a mesma temperatura no ltimo estgio (para qualquer nmero de estgios), mas a gua de resfriamento

COMPARAO DO MODELO DO PROCESSO COM DADOS DA PLANTA INDUSTRIAL

O modelo desenvolvido foi implementado no software MATLAB R para o ajuste de seus parmetros com dados da planta industrial, simulaes dinmicas e anlise do controlador de temperatura. A comparao de um conjunto de dados de validao da planta industrial com o modelo pode ser observada na Figura 8, onde foi simulado um perodo de 40 horas de operao do reator. Observa-se que o modelo descreve adequadamente o comportamento dinmico da planta, apresentando um desvio estacionrio de no mximo 8% na produo do reator, valor aceitvel no estudo dos comportamentos dinmicos e do controle de temperatura do reator, propostos neste trabalho, pois as perdas de reagentes que ocorrem na planta no foram contabilizadas no modelo. Estas perdas fazem com que na planta real a vazo de eteno da alimentao seja maior do que a prevista pelo modelo, gerando uma maior produo.

ANLISE DE ESTABILIDADE

Sistemas dinmicos podem ser comumente representados por equaes diferencias denidas em um espao de estado nito ou innito. Considerando o caso de dimenso nita, representado por um conjunto de n equaes diferenciais ordinrias (EDOs): y = f (y, ) , y Rn (26)

onde y o vetor das variveis dependentes ou estados do sistema e representa um ou mais parmetros livres em cujo espao paramtrico deseja-se analisar o comportamento dinmico do sistema. O modelo completo do sistema abordado neste artigo, formado por um conjunto de 60 EDOs, foi usado na anlise da
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1.25 1.2

1 Estgio
planta LMTD LTD

2 Estgios
planta LMTD AMTD

Temperatura do Gs de Reciclo

1.15 1.1 1.05 1 0.95 0.9 0.85 0.8 0.75 0 4 8 12 16 20 24

Temperatura do Gs de Reciclo

0.95

0.9

0.85

0.8

0.75 0 4 8 12 16 20 24

tempo [h]

tempo [h]

(a)

(b)

4 Estgios
planta LMTD AMTD

10 Estgios
planta LMTD AMTD

Temperatura do Gs de Reciclo

0.95

Temperatura do Gs de Reciclo
0 4 8 12 16 20 24

0.95

0.9

0.9

0.85

0.85

0.8

0.8

0.75

0.75 0 4 8 12 16 20 24

tempo [h]

tempo [h]

(c)

(d)

Figura 6: Comparao entre os dados industriais da temperatura do gs de reciclo nos modelos com fora motriz LTD+AMTD e no modelo com fora motriz LMTD para nmero de estgios variados: um (a), dois (b), quatro (c) e dez (d).

estabilidade do reator industrial supondo que a sua temperatura esteja em malha aberta, por se tratar da varivel de interesse para o projeto do controlador. Utilizando as condies operacionais reais da planta industrial na simulao do modelo dinmico do sistema, ocorreu o surgimento de estados estacionrios instveis e a formao de ciclos limites estveis, a partir da implementao de um controlador da presso total do reator, cuja varivel manipulada a vazo de eteno (monmero). Estes comportamentos podem ser observados a seguir, nas Figuras 9 e 10. Estados estacionrios instveis e ciclos limites podem ser explicados matematicamente pela presena de pontos de bifur398

cao Hopf, onde pares de conjugado complexo de autovalores da matriz jacobiana do sistema cruzam o eixo imaginrio. Fisicamente, o comportamento oscilatrio pode ser explicado pelo ganho positivo entre a temperatura do reator e a taxa de produo. Se a temperatura estiver acima do valor de seu estado estacionrio instvel, ento a taxa de calor removido no trocador de calor maior que a taxa de calor gerado (McAuley et al., 1995). Como resultado, a temperatura comea a diminuir, reduzindo a taxa de reao e a retirada de produto e, com isso, a taxa de catalisador que deixa o reator. Com o acmulo de catalisador e monmero, a temperatura, a taxa de reao e a retirada de produto voltam a aumentar, reiniciando o ciclo limite.

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1 Estgio
1 Gs gua

2 Estgios
1 Gs gua

Temperaturas no Estado Estacionrio

0.9

Temperaturas no Estado Estacionrio

0.9

0.8 0.7

LMTD LTD

0.8 0.7 LMTD AMTD

0.6 0.5 LMTD LTD 0.3 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1

0.6 0.5

0.4

0.4

LMTD AMTD

0.3 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1

Comprimento do trocador

Comprimento do trocador

(a)

(b)

4 Estgios
planta LMTD AMTD

10 Estgios
planta LMTD AMTD

Temperatura do Gs de Reciclo

0.95

Temperatura do Gs de Reciclo
0 4 8 12 16 20 24

0.95

0.9

0.9

0.85

0.85

0.8

0.8

0.75

0.75 0 4 8 12 16 20 24

tempo [h]

tempo [h]

(c)

(d)

Figura 7: Comparao entre os pers de temperatura do gs de reciclo e da gua de resfriamento nos modelos com fora motriz LTD+AMTD e no modelo com fora motriz LMTD para nmero de estgios variados: um (a), dois (b), quatro (c) e dez (d).

Os parmetros livres usados nesta anlise so os parmetros operacionais ou graus de liberdade do reator industrial. Esta anlise mostrou que a multiplicidade dos estados estacionrios e as bifurcaes Hopf foram encontradas na variao da maioria desses parmetros. Alguns desses parmetros de bifurcao so: as vazes de catalisador, co-catalisador e gs de reciclo, setpoint da presso total do reator, a razo molar O2 /C2 (usada no controle do ndice de uidez do polmero) e a temperatura da gua de resfriamento. As Figuras 11 a 15 mostram os efeitos da variao dos parmetros de bifurcao na estabilidade do reator. As regies de

estabilidade e instabilidade do reator e a localizao dos pontos de bifurcao Hopf foram obtidas com o software AUTO 2000 R desenvolvido por Doedel et al. (2002), que resolve problemas de bifurcao e continuao em EDOs. Os ciclos limites foram obtidos atravs de simulaes do modelo no software MATLAB R . Observou-se que, nas condies operacionais reais da planta industrial, os parmetros de bifurcao, representados pelos valores unitrios nos grcos, encontram-se numa regio de instabilidade dos estados estacionrios. Entretanto, a observao desses fenmenos no reator industrial real no poss399

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1.5

Temperatura do reator adimensionalizada

1.01 1.005 1 0.995 0.99 0.985 0.98

planta setpoint modelo

Temperatura do reator adimensionalizada

1.015

1.3

1.1

0.9

0.7

10

15

20

25

30

35

40

0.5

tempo [h]

10

15

20

25

tempo [h]

(a)

Figura 9: Ciclo limite obtido com a temperatura do reator em malha aberta.

planta modelo

1.1

Produo do reator adimensionalizada

1.5

Produo do reator adimensionalizada

1.05

1.25

0.95

0.9

0.85

0.75

10

15

20

25

30

35

40

tempo [h]

(b)

0.5 0.2

0.6

1.4

1.8

2.2

Temperatura do reator adimensionalizada

Figura 8: (a) Temperatura e (b) produo do reator adimensionalizadas: comparao entre a resposta do modelo e os dados da planta industrial.

Figura 10: Ciclo limite estvel formado pela temperatura e pela produo do reator.

vel, pois este precisaria operar com a temperatura do seu leito em malha aberta, o que acarretaria em uma baixa produtividade do catalisador e em signicativas mudanas nas propriedades do polmero produzido, as quais dependem de que no haja grandes variaes de temperatura na zona de reao. Alm disso, o ciclo limite, mesmo que estvel, possui picos de valor mximo em um valor muito elevado de temperatura e no seria possvel operar o reator nessa faixa, uma vez que durante o aumento na temperatura para atingir este pico, ocorreria a fuso do polmero que est sendo produzido e a posterior aglomerao de suas partculas nas paredes desse reator, implicando em paradas e perda de produo. Porm, mesmo que os ciclos no possam ser observados durante a operao do reator industrial real, esses comportamentos podem ser comprovados devido s perdas no controle de tempe400

ratura originadas mesmo durante uma situao de operao estvel, em que nenhum aumento na carga tenha ocorrido.

CONTROLE DE TEMPERATURA

O sistema do reator pode ser facilmente estabilizado fechando a malha de temperatura com um controlador proporcional. Entretanto, a adio das aes integral e derivativa elimina o offset e conduz a um desempenho mais rpido do controlador (Dadebo et al., 1997). Devido alta no-linearidade existente entre a temperatura do reator e a abertura da vlvula, conforme pode ser visto na Figura 16, a relao entre estas variveis foi caracterizada por um sistema multi-modelos (vrios modelos lineares representativos de diferentes regies de operao). Os modelos

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Figura 11: Efeito da vazo de catalisador na estabilidade. estado estacionrio estvel; estado estacionrio instvel; ponto de bifurcao Hopf; ciclo limite estvel.

Figura 13: Efeito da vazo do gs de reciclo na estabilidade. estado estacionrio estvel; estado estacionrio instvel; ponto de bifurcao Hopf; ciclo limite estvel.

Figura 12: Efeito da temperatura da gua de resfriamento na estabilidade. estado estacionrio estvel; estado estacionrio instvel; ponto de bifurcao Hopf; ciclo limite estvel.

Figura 14: Efeito da razo molar O2 /C2 na estabilidade. estado estacionrio estvel; estado estacionrio instvel; ponto de bifurcao Hopf; ciclo limite estvel.

lineares foram determinados para os pontos de operao que pertencem regio de instabilidade da abertura da vlvula, conforme pode ser visto nesta mesma gura. Para este sistema de multi-modelos, foram utilizados os mtodos SIOM (Sequential Iterative Optimization Method) e MMA (Multi-Model Approach) desenvolvidos por Faccin e Trierweiler (2004 a,b). Este mtodo est baseado em um problema de otimizao no domnio da freqncia, e capaz de projetar os parmetros de um controlador com desempenho

robusto para operar em diferentes pontos de operao, sendo exvel para a utilizao de modelos de ordens e estruturas diferentes. Maiores detalhes sobre a aplicao destes mtodos e da anlise da estrutura de controle de temperatura, para o caso do reator de polimerizao estudado neste artigo, podem ser encontrados em Faccin et al. (2004). Com este mtodo possvel projetar um nico controlador para controlar o sistema em todos os pontos de operao com desempenho robusto, pois todos os modelos so considerados no processo de otimizao, podendo-se inclusive alterar os pesos de cada modelo, dando maior importncia para o modelo limitante (pior caso). O desempenho do controlador robusto pode ser
401

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Figura 15: Efeito da frao molar de alquil-alumnio na estabilidade. estado estacionrio estvel; estado estacionrio instvel; ponto de bifurcao Hopf; ciclo limite estvel.

Figura 17: Resposta do PID de temperatura do reator a perturbaes degrau no setpoint de temperatura.

Figura 16: Efeito da abertura da vlvula de gua de resfriamento na estabilidade. estado estacionrio estvel; estado estacionrio instvel; ponto de bifurcao Hopf; ciclo limite estvel. Figura 18: Esquema do controlador PID para temperatura do reator.

observado na Figura 17, onde foram consideradas 4 regies de abertura de vlvula pertencentes regio de instabilidade, conforme visto na Figura 16. Os parmetros de sintonia do controlador implementado na forma padro ISA (Instrument Society of America), obtidos com estes mtodos, foram Kp = 0,99 (ao direta), I = 2,07 min e D = 132,9 min, que so, respectivamente, o ganho e as constantes de tempo integral e derivativa. A estrutura de controle implementada para estabilizar o reator e a resposta da temperatura a perturbaes degrau na abertura da vlvula
402

de gua para resfriamento podem ser vistas nas Figuras 18 e 19, respectivamente. Para demonstrar o desempenho do controlador projetado foram feitos testes de controle regulatrio (distrbio na carga), vistos na Figura 19, e testes de controle servo (mudana de setpoint), vistos na Figura 20. As estratgias do controlador PID de temperatura do reator

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Temperatura do Reator

Temperatura do reator

Varivel Controlada

Varivel controlada

1.03

CP SP

1.002 1.0015 1.001 1.0005 1 0.9995 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9

CP SP

1.02

1.01

1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

10

Abertura da Vlvula (%)

Abertura da vlvula (%)

Varivel Manipulada

0.98 0.96 0.94 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Varivel manipulada

1.15

1.1

1.05

1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

tempo [h]

tempo [h]

(a)

(a)

Temperatura do Reator

Varivel Controlada

Temperatura do reator

Varivel controlada

CP SP

1.0005 1 0.9995 0.999 0.9985 0.998 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 CP SP 10

0.99

0.98

0.97 0 1.1 1.08 1.06 1.04 1.02 1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Abertura da Vlvula (%)

Varivel Manipulada

Abertura da vlvula (%)

Varivel manipulada

1 0.98 0.96 0.94 0.92 0.9 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

tempo [h]

tempo [h]

(b)

(b)

Figura 19: Resposta do PID de temperatura do reator para uma mudana no setpoint da temperatura do reator de +2% (a) e de 2% (b) do seu valor original, realizada em tempo = 1 h, utilizando o modelo no-linear.

Figura 20: Resposta do PID de temperatura do reator a variaes na vazo de catalisador de +10% (a) e de 10% (b) do seu valor original, realizada em tempo = 1 h, utilizando o modelo no-linear.

projetado apresentaram bons resultados na simulao do modelo no-linear do sistema, mostrando que este controlador foi capaz de manter a estabilidade do reator, tanto para o controle servo (Figura 19), quanto para o controle regulatrio (Figura 20). Concluiu-se que este controlador tem um bom desempenho, considerando que o tempo mdio de residncia do polmero no reator industrial estudado de 2,9 horas, e que proporciona variaes menores na temperatura do leito do reator, melhorando a qualidade do polmero gerado. Para manter o valor da temperatura do reator no setpoint desejado, no h necessidade de fazer bruscas variaes na abertura da vlvula de gua para resfriamento. Na planta industrial comum encontrar a vlvula de con-

trole prxima s condies de saturao. Se a vlvula de controle satura, o reator passa a operar como se o controle de temperatura estivesse em malha aberta, o que conduz o sistema a comportamentos oscilatrios e a ciclos limite, como mostrado na Figura 21. Portanto, somente a manipulao da abertura da vlvula no suciente para trazer de volta a temperatura do reator para o nvel desejado. Como o controlador demonstrou certa perda de desempenho nas regies com abertura de vlvula prxima abertura total, o que j era esperado devido aos resultados mostrados na Figura 17, investir em um controlador PID com gain schedule no traria maiores benefcios devido ao pequeno ganho existente entre a abertura da vlvula e a vazo de gua para a torre
403

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Temperatura do reator

Varivel controlada

1 0.98 0.96 0.94 0.92 0 20 40 60 80 100

setpoint planta

Entretanto, todas estas variveis auxiliares reduzem a taxa de produo e outros problemas podem surgir com seu uso, alguns deles so mostrados na Tabela 5. Tabela 5: Problemas no uso de variveis auxiliares para ajudar no controle da temperatura do reator Variveis Problemas Auxiliares Vazo de ca- Diculdade em determinar a vazo na talisador alimentadora devido a sua pequena sensibilidade. Alto impacto na produo do reator. Vazo de Este inerte deve ser removido do reinerte org- ator atravs do uxo da purga ou do nico saturado uxo da retirada do produto, para prevenir o seu acmulo. A limitao da quantidade injetada o ponto de orvalho dos reagentes. Setpoint Causa uma reduo na capacidade de da presso troca trmica do gs de reciclo, pelo parcial de aumento da razo da concentrao nieteno trognio/eteno. A m de demonstrar a limitao da capacidade trmica do sistema, foi feito um teste onde a temperatura da gua da torre, que o principal distrbio do sistema em distrbio, sofreu um aumento suciente para saturar a vlvula e conduzir o sistema a uma condio de formao de ciclos limites, Figura 22. Na Figura 23 mostrada uma das alternativas para ser usada nas estratgias do controlador multivarivel da temperatura do reator, onde o aumento da temperatura da gua da torre que conduziria o sistema a uma situao de ciclo limite, conforme visto na Figura 22, compensado, evitando a saturao da vlvula. Esta alternativa o aumento da vazo do inerte saturado de calor especco e massa molar altos. Pela anlise da Figura 23, ca evidente o potencial de um controlador multivarivel para o controle de temperatura envolvendo, alm da abertura da vlvula de gua para resfriamento, a vazo do inerte orgnico saturado. Testes similares feitos para a vazo de catalisador e para o setpoint da presso parcial de eteno tambm apresentaram bons resultados.

120

Abertura da vlvula (%)

Varivel manipulada

100 90 80 70 60 0 20 40 60 80 100 120

tempo [h]

(a)

Temperatura do reator

Varivel controlada

1.05 1 0.95 0.9 0.85 0 100 90 80 70 60 0 20 40 60 80 100 20 40 60 80 100

setpoint planta

120

Abertura da vlvula (%)

Varivel manipulada

120

tempo [h]

(b)

Figura 21: Resposta do PID de temperatura do reator para uma mudana no setpoint da temperatura do reator de -6,2% (a) e de -7,6% (b) do seu valor original, realizada em tempo= 20 h, utilizando o modelo no-linear.

de resfriamento, conforme pode ser observado na Figura 4. O ciclo limite pode ser removido do sistema quando variveis auxiliares so usadas no controle de temperatura do reator. Essas variveis podem ser usadas nas estratgias do controlador multivarivel da temperatura do reator, onde o aumento da temperatura da gua da torre que conduziria o sistema a uma situao de ciclo limite compensado, evitando a saturao da vlvula. Estas alternativas so: a reduo da vazo de catalisador para reduzir a produo, o aumento da vazo do inerte saturado de calor especco e massa molar altos que aumenta a troca trmica do gs de reciclo e a reduo do setpoint da presso parcial de eteno (monmero) para evitar que uma quantidade maior desse gs seja injetada ao reator.
404

CONCLUSO

Os resultados obtidos na anlise dos comportamentos dinmicos demonstram que ao operar com a temperatura do leito em malha aberta, o reator industrial de polimerizao em fase gasosa em estudo est propenso a estados estacionrios instveis, a ciclos limite e a estados estacionrios inaceitveis de altas temperaturas. Porm, o uso de estratgias de controle

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Temperatura do reator

Temperatura da gua da torre

setpoint planta
1.3

Varivel controlada

1.02 1.01 1 0.99 0 100 10 20 30 40 50 60 70 80

1.2

1.1

90

100

1 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100

Abertura da vlvula (%)

Vazo de inerte orgnico saturado

12 10 8 6 4

Varivel manipulada

90 80 70 60 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100

2 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100

tempo [h]

tempo [h]

(a)

(a)

Temperatura do reator

Temperatura do reator
setpoint planta

Varivel controlada

Varivel controlada

1.04 1.02 1 0.98 0 10 20 30 40 50 60 70 80

1.02 1.01 1 0.99 0 100 90 80 70 60 0 10 20 30 40 50 60 70 80 10 20 30 40 50 60 70 80

setpoint planta

90

100

90

100

Abertura da vlvula (%)

Abertura da vlvula (%)

Varivel manipulada

90 80 70 60 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100

Varivel manipulada

100

90

100

tempo [h]

tempo [h]

(b)

(b)

Figura 22: Resposta do PID de temperatura do reator da temperatura do reator frente a uma mudana na temperatura da gua da torre de resfriamento de +26,2% (a) e de +26,6% (b) do seu valor original, respectivamente, realizada em tempo = 1 h, utilizando o modelo no-linear.

Figura 23: Resposta do PID de temperatura do reator da temperatura do reator (b) frente a uma mudana na temperatura da gua da torre de resfriamento de +26,6% do seu valor original e a uma mudana na vazo do inerte orgnico saturado de +10x (a) do seu valor original, realizada em tempo= 1 h, utilizando o modelo no-linear.

apropriadas para fechar a malha da temperatura do leito evita a instabilidade do reator em conseqncia de seus comportamentos dinmicos. No projeto do controlador de temperatura, concluiu-se que atravs de estratgias adequadas de controle, um controlador do tipo PID, projetado via otimizao no domnio da freqncia com abordagem multi-modelos, devido no-linearidade existente entre a temperatura do reator e a abertura da vlvula de gua para resfriamento, que a varivel manipulada deste controlador, suciente para garantir um controle mais estvel desta temperatura, melhorando a qualidade do polmero gerado. Para manter o valor da temperatura do reator no set-

point desejado, no h necessidade de fazer bruscas variaes na abertura da vlvula de gua para resfriamento, como ocorre atualmente na planta industrial em estudo. Entretanto, concluiu-se que o controle de temperatura no depende apenas da retirada do calor de polimerizao do leito atravs do resfriamento do gs do reciclo. preciso que a gerao deste calor tambm seja controlada. Isto ocorre porque a torre de resfriamento possui limitao trmica e porque existe uma forte interao entre a temperatura do reator e variveis tais como a presso total do reator, a presso parcial de eteno (monmero) e a produo, que no permitem que
405

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o controle de temperatura do reator via manipulao da retirada de calor do gs de reciclo, por melhor que o controlador esteja projetado, seja suciente para manter a temperatura no valor desejado. Este fato tambm pode ser comprovado na anlise dos comportamentos dinmicos no-lineares e na anlise dos dados da planta industrial, onde se observou a forte inuncia das variveis citadas, principalmente quando h limitao trmica do sistema. Estas variveis proporcionam o aumento das regies operacionais de estados estacionrios instveis, conduzindo o reator a comportamentos dinmicos no-lineares, tais como pontos de bifurcao Hopf e ciclos limite estveis A m de prever a inuncia destas variveis, seria interessante o desenvolvimento de um controlador multivarivel para este sistema com o uso de algumas variveis, tais como a vazo de catalisador, a vazo de inerte orgnico saturado e o setpoint da presso parcial de eteno, nas estratgias de controle. Neste caso, quando a abertura da vlvula de gua para resfriamento tender saturao e no for mais possvel a retirada de calor do gs de reciclo para reduzir a temperatura do reator, pode-se fazer o uso destas variveis.para trazer a temperatura do reator de volta pra o nvel desejado.

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