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Resumen. Los procesos industriales generan residuos orgánicos que son tóxicos para la
vida acuática que además contaminan ríos y mantos freáticos entre los cuales encontramos
el fenol que al reaccionar con el cloro utilizado en la mayoría de países para el tratamiento
de agua potable forma compuestos fenil-policlorados que son más tóxicos y mas resistentes
a la biodegradación que el mismo fenol. Es necesario la eliminación completa del fenol de
las aguas residuales antes que éstas sean vertidas a los causes naturales (1). El proceso de
oxidación vía húmeda ha catalítica ha demostrado ser eficiente en la destrucción de este
contaminante reduciendo las condiciones de presión y de temperatura de reacción debido a
la presencia del catalizador. Los catalizadores soportados a base de metales como son el
Paladio, Platino, Rutenio, Iridio y Rodio(2,3), han demostrado ser eficientes para la
degradación de compuestos orgánicos como el fenol. El óxido de cerio mejora la capacidad
de oxidación de los catalizadores debido a la formación de un puente -Ce4+-O2--Mn+- lo que
hace más eficiente en el caso de la oxidación vía húmeda de algunos contaminantes
orgánicos (4).
Los soportes de TiO2-CeO2 fueron sintetizados por el método sol-gel, utilizando butóxido
de titanio, adicionando por medio de goteo lento a un proceso de reflujo conteniendo agua
y alcohol (1-butanol), ajustando el pH a 7 con agitación continua por 24 horas a
temperatura constante a 70ºC. Se utilizó nitrato de cerio hexahidratado como precursor de
Ce, se prepararon 5 soportes con cerio al 1, 3, 5, 10% en peso, se sometieron a un proceso
de evaporación de agua/alcohol hasta secado y colocados en una estufa a 120 ºC por 12 h,
calcinados a 500 oC con una rampa de calentamiento de 2 °C/min. La preparación de los
catalizadores se hizo por el método de impregnación, los soportes fueron colocados en un
evaporador rotatorio, donde se incorporó la sal metálica al 2.5% en peso de Pt con agitación
durante 2 horas, después el exceso de líquido se evaporó con vacío a 60°C. La muestra se
dejó en una estufa a una temperatura de 120°C por 12 hrs y posteriormente se calcinó a
500o C con un flujo de aire (60 mL/min) por 4 horas. Finalmente, los catalizadores fueron
reducidos con hidrógeno (60 mL/min) a 500o C por 4 horas.
Los resultados de los soportes fueron, aumento en el área superficial, el CeO2 favoreció el
área específica del óxido mixto, disminución en el tamaño de poro, disminución de los
sitios ácidos característicos de Lewis conforme aumenta la concentración de CeO2. Solo se
observó la formación de la fase anatasa por DRX, los tamaños de cristal del TiO2 se vieron
afectados por la presencia del CeO2, al aumentar la cantidad de CeO2, disminuyó el tamaño
de cristal del TiO2. Para los catalizadores el aumento de la concentración de CeO2 aumenta
el área de los óxidos mixtos, aumento del tamaño de los poros (Tabla 1), disminución de
los sitios ácidos Lewis con el aumento en la concentración de CeO2. En la DRX solo se
observó la fase anatasa.
Tabla 1.- Áreas específicas y diámetro de poro
Tipo de soporte Área especifica Diámetro del poro
(m2 /g) (Aº)
TiO2 42 139
TiO2-CeO2 1% 70 176
TiO2-CeO2 3% 97 159
Para la reacción de oxidación del fenol se utilizó un reactor de alta presión (Parr
Instruments Co Ltd, IL), 300 mL de fenol a 1000 ppm y 300 mg/L de catalizador. El
sistema se calentó a la temperatura de reacción y presurizada con oxígeno y con agitación
continúa de 750 rpm, el tiempo cero se definió cuando las condiciones prefijadas fueron
alcanzadas (temperatura, 160o C y presión de oxígeno a 10 bar). La degradación en función
del tiempo es un indicador de la actividad de los catalizadores (figura 1). La determinación
del carbono orgánico total en la solución que contiene el contaminante indica la conversión
total de los compuestos orgánicos en CO2 y H2O.
% de Conversión de Fenol 1000 ppm PtTiO2
PtTiO2Ce1
PtTiO2Ce3
100
PtTiO2Ce5
PtTiO2Ce10
80
SC
CTOCf / CTOC0 (%)
60
40
20
Referencias.
[1] J. Wunkang, M. R . Hoffmann, Environ. Sci. Technol. 32 (1998) 3194-3199.
[2] Z. P. G. Masende, B. F. M. Kuster, K. J. Ptasinski, F. J. J. G. Janssen, J. H. Y. Katima,
J. C. Schouten, Applied Catalysis B: Environmental 41 (2003) 247-267.
[3] J. Barbier Jr, F. Delanoë, F. Jabouille, D. Duprez, G. Blanchard, P. Isnard, J. Catal. 177
(1998) 378-385.
[4] I-P Chen, S-S Lin, C-H Wang, L. Chang and J-S Chang, Applied Catalysis B:
Environmental 50 (2004) 49-58.