Courrier du Savoir N09, Mars 2009, pp.

57-62

APPROCHE HYDROGEOCHIMIQUE A LETUDE DE LA FLUORATION DES EAUX DE LA NAPPE DU COMPLEXE TERMINAL DE LA BASSE VALLEE DE LOUED MYA (OUARGLA) Hydrogeochemical approach to study the water fluoridation of the Terminal Complex aquifer in the low algerianValley of Mya (Ouargla)
Imed Eddine NEZLI 1, Samia ACHOUR 2, Baelhadj HAMDI-ASSA 1
1

Laboratoire de Protection des Ecosystmes en Zones Arides et Semi Arides, BP 511, Universit de OUARGLA imedinezli@yahoo.fr 2 Laboratoire de Recherche en Hydraulique Souterraine et de Surface, LARHYSS, Universit de BISKRA

RESUME Le prsent travail porte sur la prsence et lorigine gochimique du fluor dans les eaux de la nappe du Complexe Terminal (CT) de Ouargla. Les rsultats obtenus montrent quil existe avec des teneurs variables allant de 0,9 1,42 mg.l-1. Le calcul de lindice de saturation des eaux par les minraux dominants ,en utilisant le modle thermodynamique Phreeqci, rvle la susceptibilit des minraux carbonats la prcipitation, et les minraux vaporitiques et fluorurs la dissolution.

MOTS CLES : Complexe Terminal, Ouargla, Hydrogochimie, Fluor, Indice de saturation.

ABSTRACT The present work deals with the presence and the hydrochemical origin of fluoride in Terminal Complex aquifer of Ouargla. The results show the presence of fluoride in studied water. The concentrations vary between 0,9 and 1,42 mgl-1. The calculation of water saturation index in relation to the preponderant minerals, using the thermodynamic model phreeqci reveals a sensitivity of carbonate minerals towards precipitation, and dissolution of evaporitic minerals and fluorides clays as well.

KEYS WORDS: Terminal Complex, Ouargla, Hydrogeochemistry, Fluoride, Saturation index.

INTRODUCTION

permanente (TH > >TAC) (Achour, 1990).

Les ressources en eaux souterraines dans la zone dtude sont reprsentes, comme partout dans les rgions du Sahara septentrional algro-tunisien, par deux grands systmes aquifres superposs : le Continental Intercalaire (CI) et le Complexe Terminal (CT). Ces derniers renferment d'importantes rserves values 31.000109 m3. Les prlvements actuels avoisinent 1,4 milliards de m3par an, ce qui se traduit sur le plan pratique, par des rabattements continus des nappes, plus ou moins importants selon les zones. Du point de vue qualitatif, ces eaux souterraines sont fortement minralises (UNESCO, 1972 ; OSS, 2003 ; Ould Baba Sy, 2005). Le titre alcalimtrique complet des eaux (TAC) est bicarbonat car le pH est souvent infrieur 8,3. Cette alcalinit est trs faible par rapport la duret totale, exprime par le titre hydrotimtrique (TH) et indique la prsence dune duret

Les concentrations en fluor dans les nappes les moins profondes du CT dpassent frquemment les teneurs recommandes par lOrganisation Mondiale de la Sant (OMS), soit 0,6 0,8 mg.l-1, selon la temprature diurne maximale de la rgion considre. Le problme de lexcs en fluor a t soulev, lchelle rgionale, travers des tudes diverses sur la qualit des eaux du Sahara algrien (Achour, 1990 ; Guendouz et al, 2003 ; Nezli, 2004). La prsente tude tente de dcrire lexistence et la provenance du fluor (F-) dans les eaux de cette zone du Sahara Septentrional. La dmarche sarticule sur les aspects suivants : chantillonnage et analyse physicochimique des eaux de la nappe.

Universit Mohamed Khider Biskra, Algrie, 2009

I.E Nezli & al. simulation lvaporation naturelle et isotherme (25C) des paramtres sus indiqus afin de prciser les processus dacquisition de la fluoration des eaux. (Wedepohl, 1974). La fluorine et la fluorapatite des bassins phosphats sont les principaux minraux fluorurs de ces roches et en labsence des phosphates, lorigine doit tre recherch au niveau du toit argileux des aquifres (Schoeller, 1948).

PRSENTATION DE LA RGION DTUDE

3590000

M i o- P l i o c n e

La Valle de Ouargla (Figure 1) correspond une grande dpression, qui stend sur une superficie de 750 Km2 environ du lit quaternaire de la basse valle fossile de lOued Mya. Le climat de Ouargla est du type saharien hyper aride, hiver tempr, et dune scheresse permanente. Les prcipitations moyennes (43,20 mm/an) sont toujours infrieures au double des tempratures (maxima moyen 42,69C). Le cumul de lvapotranspiration potentielle ETP est de lordre de 2758,80 mm/an, soit prs de 60 fois celui de la pluviomtrie (ONM, 2000). Quatre aquifres utilisables des fins urbaines et agricoles existent dans le sous-sol de Ouargla. De bas en haut, nous pouvons distinguer : Les grs et les argiles sableuses du Continental Intercalaire (CI), avec la nappe dite de lAlbien, dune paisseur de 600 m environ, situe 1500m de profondeur. Les calcaires, avec la nappe du Snono-Eocne carbonat, dpaisseur de 300m, sise une profondeur de 200m. Lensemble dtritique (sables, argiles, et vaporites) des formations continentales, avec la nappe du Mio-Pliocne, situe entre 20 et 100 m de profondeur et dpaisseur de 100 m environ. Les sables du Quaternaire avec la nappe phratique, situe une profondeur de moins de 2m Toutes les formations permables contenues dans la srie allant du Cnomanien au Mio-Pliocne, sont groupes sous le nom de nappe du Complexe Terminal (Kilian, 1931 ; Cornet, 1964 ; ANRH, 2006). Lge gologique des eaux de la nappe, dtermin par le radiocarbone, est estim entre 10 000 et 20 000 ans BP (Guendouz, et al 2003 ; Ould Baba Sy, 2005). Cest donc des eaux anciennes, ayant pris place dans le rservoir des formations sdimentaires de la nappe du Complexe Terminal durant de longues priodes de sjour.

A
pc qt
3585000

mp pc qt

3580000

MP3

qt

D
3575000

D
MP8

qt qt

3570000

A
N'Goussa
MP1

3565000

qt

3560000

MP6

MP10

qt

3555000

P l a t e a u

MP2 SE3

Bour El Hacha
SE9

qt
MP9

3550000

Bamendil
MP4

SE1 SE5

SE2

Ouargla
An El Bedha
A

SE7

MP5 MP7 SE6 SE4 SE8

3545000

qt

Rouissat
qt qt

3540000 710000

715000

720000

725000

730000

735000

0m

5000 m

10000 m

Lgende 3 LE FLUOR DANS LES EAUX FORMATIONS SDIMENTAIRES DES

A : Alluvions actuelles (Chotts, sebkhas, et crotes gypso-salines). D : Dunes rcentes qt : Quaternaire continental (alluvions, regs, et terrasses. pc : Pliocne continental (poudings, calcaires lacustres) mp : Pontien (localement quivalent de Miocne continental) MP : Forage Mio-Pliocne SE : Forage Snono-Eocne Figure 1 : Carte de situation gographique de la zone dtude et localisation des diffrents forages chantillonns (MP et SE).

Le fluor tant llment le plus chimiquement ractif du tableau priodique, on ne le trouve pas naturellement sous son tat lmentaire, mais plutt sous forme de fluorure inorganique. Il pourra tre libre en solution, li par des liaisons de coordination des cations en solution, ou li une matrice minrale solide ou de fluorure organique. Les formes solides de fluorures qui sont susceptibles de se trouver dans les eaux naturelles sont la fluorine CaF2 et la sellate MgF2. Lorsque le phosphore est prsent dans le milieu, ont peut aussi trouver la fluorapatite (Ca5 (PO4)3F). Il est l'halogne le plus abondant des roches sdimentaires 58

Approche hydrogochimique ltude de la fluoration des eaux de la nappe du Complexe Terminal de la basse valle de loued Mya

4 4.1

MATRIEL ET MTHODES Echantillonnage

lments chimiques prsentent des teneurs dominantes (SO2-4, Cl- et Na+) suivis par Ca2+, Mg2+, et HCO-3 avec des concentrations variables. La richesse des eaux en lments Na+, Cl-, et SO2-4 est lie la dissolution des formations vaporitiques. Par contre, les lments Ca2+ et Mg2+, proviennent de deux origines, en loccurrence les formations gypseuses (vaporites) et le calcaire dans le cas des carbonates. Trois facis chimiques ont t observs (Figure 2), dont deux demeurent caractristiques : Lun est chlorur sodique (conductivit suprieure 2600 S.cm-1) et que lon rencontre dans la plupart des eaux du Mio-Pliocne.

Dix-neuf (19) chantillons deau (Cf. Figure1) ont t prlevs partir de dix (10) forages au niveau du MioPliocne (MP) et neuf (09) forages du Snono-Eocne (SE). Les flacons dchantillonnage en plastique ont t traits lacide nitrique, rincs leau distille et gouttes avant dtre rincs trois fois et remplis par leau analyser.

4.2

Mthodes danalyse

Les analyses ont t effectues au laboratoire de lAgence Nationale des Ressources Hydrauliques (ANRH) de Ouargla selon les techniques standard (Rodier, 1996). Le fluor, les nitrates, les sulfates, et les chlorures ont t doss laide dun spectrophotomtre type DR2000 (HACH), le calcium, le sodium et le potassium par photomtrie de flamme (410 CORNING), la duret totale par complexomtrie, par titrage avec lacide thylnediaminettractique (EDTA). Le magnsium est dduit de la diffrence Mg2+ = TH - Ca2+, le pH est mesur laide dun pH-mtre type E632 (METLOOHM).

Tableau 1 : Variation des principaux paramtres physicochimiques des eaux de la nappe du Complexe Terminal. MP : forage du Mio-Pliocne, SE : forage du Snono-Eocne

Paramtres CE ( S/cm) pH Ca2+(mg/l) Mg2+(mg/l) Na+(mg/l) K+(mg/l) HCO3-(mg/l) Cl-(mg/l) SO42-(mg/l) NO3-(mg/l) F-(mg/l)

4.3

Outil de simulation

L'tude gochimique a t effectue par simulation lvaporation naturelle (temprature de lchantillon) ou isotherme (25C), en utilisant le logiciel thermodynamique chimique, Phreeqci.v.2.12 (Parkhurst et Appelo, 1999). Le calcul de lindice de saturation (IS = log (Q)/log (Kps)) des minraux dissous dans leau a t men en utilisant la loi de Debye-Hckel (1923) en considrant que ltat dquilibre se fait dans lintervalle de -0,5 +0,5. Le contrle chimique de la concentration en fluor dans les eaux dpend essentiellement de ltat de saturation vis--vis de la fluorine (CaF2). Si leau est sous-sature, la teneur en fluor est gnralement le reflet de la quantit disponible au sein de la roche lessive. Par contre, dans le cas dune eau sature, la concentration de fluor est alors limite par la valeur de la constante de solubilit Kps de la raction de dissolution de la fluorine : CaF2 solide Ca2+ aqueux + 2F- aqueux ;

Forages MP1 MP10 SE1 SE9 2110-4090 1810-3310 7,4-8,7 7,34-8,4 131-232 130-238 104-133 97-128 207-478 200-428 7-34 6-20 112-192 98-170 352-895 350-600 581-934 575-942 7-17 5-12 1,10-1,42 0,90-1,23

avec log Kps = -10,10 (Parkhurst et Appelo, 1999).

Figure 2 : Rpartition spatiale des facis chimiques des eaux de la nappe du CT

5 5.1

RSULTATS ET DISCUSSION Caractristiques physico-chimiques des eaux chantillonnes

Les rsultats obtenus (Tableau 1) montrent des valeurs leves de la conductivit allant de 1840 4090S.cm-1et une fluoration au-del des normes de potabilit, soit des teneurs suprieures 0,6 0,8 mgF-.l-1. Les pH tendent vers lalcalinit, avec des valeurs entre 7 ,34 et 8,7. Trois

Lautre facis est sulfat magnsien, (CE infrieure 2700 S.cm-1) observ essentiellement dans les eaux du SnonoEocne. Le troisime facis rencontr est du type sulfat sodique, de conductivit lectrique suprieure ou gale 2000 S.cm-1, qui regroupe des eaux des deux formations aquifres du CT.

59

I.E Nezli & al. 5.2 Prsence du fluor dans les eaux de la nappe du CT

-2.0 -2.1 -2.2 -2.3 -2.4

Les teneurs en fluor (Cf. Tableau 1) observes au niveau la nappe du Complexe Terminal (Miopliocne et SnonoEocne) de la Valle, varient entre 0,90 et 1,42 mg.l-1. Les concentrations enregistres dpassent dans leur totalit 1 mg.l-1 (74 % des chantillons), et demeurent ainsi au-del de la dose optimale (0,7 mg.l-1) estime laide de la formule de Galagan et Vermillion (1957) pour la population de la rgion dtude. Les concentrations les plus leves proviennent essentiellement des eaux de du Miopliocne o nous avons enregistr des concentrations de 1,27 1,42 mg.l-1 dans les forages MP8, MP9, MP6, MP10 et MP3, situs dans la zone nord de la ville de Ouargla (Cf.Figure1). Nos rsultats confirment ceux obtenus auparavant par des mthodes potentiomtriques et concernant la rgion de Ouargla (Achour ,1990 ; Guendouz et al,2003).

Lgende Mio-Pliocne Snono-Eocne 2+ Log KCaF = Log Ca +2Log F

2

LogCa

2+

-2.5 -2.6 -2.7 -2.8 -2.9 -3.0 -9.0

-8.5

-8.0

-7.5
-

-7.0

2LogF

Figure 3 : Diagramme dquilibre vis--vis de la fluorine dans les eaux de la nappe CT.

5.3
5.3.1

Origines du fluor dans les eaux de la nappe

Approche thermodynamique

5.3.3

Indice de saturation et fluoration de leau

Les formations aquifres du Complexe Terminal, htrognes, constitues de sables, de grs, dargiles, de calcaires et dvaporites, sont susceptibles de renfermer, thoriquement, dans leur matrice aquifre des proportions notables et variables en fluor. Cependant, le manque de connaissances dtailles sur la minralogie des ces formation dans cette partie du Sahara septentrional est une entrave la connaissance des processus hydrogochimiques gouvernant la minralisation du fluor dans les eaux de la nappe du Complexe Terminal. Dans le but de palier cette dfaillance, nous avons procd une approche thermodynamique par le biais du logiciel phreeqci.v.2.12, pour mettre en exergue la relation de la minralisation en fluor des eaux de la nappe avec la gologie des diffrentes formations aquifres.

La bibliographie que nous avons voque avait mentionn que la prsence du fluor dans les bassins sdimentaires est lie troitement aux minraux phosphats en rfrence lapatite et/ou la fluoroapatite. Cest la raison pour laquelle nous avons procd lutilisation de donnes analytiques pour quatre forages (MP4, MP7, SE4 et SE6) affichant une temprature comprise entre 20 et 23 C. Ces donnes ne se sont pas limites aux lments majeurs et au fluor mais ont t tendues dautres lments, et plus particulirement le phosphore dans le but de vrifier cette hypothse. Le calcul de lindice de saturation des eaux de la nappe par les minraux fluorurs (Tableau 2) rvle une sursaturation (prcipitation) par la fluoroapatite (Ca5 (PO4)3F ; log(Kps)=24,88) ainsi quune sous-saturation par le couple fluorine (CaF2 ; log(Kps)= -10,10) et sellate (MgF2, log(Kps)=-9,40) dans la totalit des chantillons. Le calcul de lindice de saturation des eaux par les minraux sus indiqus a mis en vidence une relation plausible entre le fluor et les minraux phosphats, susceptibles de participer dans la matrice aquifre du CT de la rgion dtude. En fait, cet indice de saturation des minraux dissous dans les eaux de la nappe, calcul partir des donnes du tableau 1, montre la sensibilit des minraux carbonats, en loccurrence la dolomite, la calcite, et laragonite, la prcipitation, et les minraux vaporitiques notamment le gypse et lanhydrite, ainsi que la fluorine la dissolution (figure 4). La prcipitation des carbonates et la dissolution des vaporites ainsi que la fluorine augmentent proportionnellement avec lalcalinit (pH) de leau, traduisant ainsi le caractre de lion commun relatif au calcium.

5.3.2

Contrle chimique du fluor

Lquilibre par rapport la fluorine (CaF2) dans les eaux de la nappe du Complexe terminal, se traduit par une droite dans le diagramme de la figure 3 et que lon rapporte log (Ca2+) versus 2log (F-), en terme dactivits de Ca2+et F-. Ce diagramme met en vidence une sous saturation des eaux par rapport la fluorine. Nous observons que le nuage de points sur ce diagramme volue vers la branche du calcium, ce qui suggre lapparition dautres minraux qui contrlent le domaine de calcium, et/ou des minraux qui contrlent le domaine du fluor, autres que la fluorine. La corrlation entre les concentrations en calcium et en fluor est dune qualit moyenne soit r = 0,45. Cependant, ceci est un peu contradictoire pour des eaux sous satures en fluorine. Et par consquent, il est possible quil existe dautres minraux fluorurs susceptibles de contrler cet lment dans les eaux de la nappe.

60

Approche hydrogochimique ltude de la fluoration des eaux de la nappe du Complexe Terminal de la basse valle de loued Mya

Tableau 2 : Indice de saturation par les minraux fluors.

Forages TC IS CaF2 IS Ca5(PO4)3F IS MgF2

MP4 21 -1,41 5,39 -1,64

MP7 21 -1,41 6,87 -1,62

SE4 23 -1,06 7,98 -1,25

SE6 20 -0,98 8,16 -1,22

Travi (1993), Barbiero et al (1995), Chernet et al (2001) et Mazet ( 2002).

CONCLUSION

Figure 4 : Evolution de lindice de saturation des minraux en fonction de lalcalinit des eaux de la nappe du Complexe Terminal.

Ltude de la prsence du fluor dans les eaux de la nappe du Complexe terminal dans ce territoire du Sahara septentrional a fait lobjet de travaux antrieurs sans pour autant se focaliser sur lorigine de cet lment. Pour cela, nous avons orient notre recherche vers laspect gochimique, rarement examin, pour la mise en vidence de la relation gologie/caractristiques hydrochimiques de laquifre tudie. Les eaux de la nappe sont caractrises par une forte salinit et un excs dions fluorures, fluoration qui peut nuire la sant de la population. Les teneurs en fluorures que nous avons obtenus dans ces eaux se situent entre 0,9 et 1,42 mg.l-1, dpassant ainsi 1 mg.l-1 dans 74 % des forages chantillonns. Lapproche thermodynamique que nous avons adopte a montr que laugmentation de lalcalinit de leau est en corrlation avec le contact de leau et des formations aquifres durant de longues priodes de sjour. Ceci se traduit par une diminution de lactivit chimique du calcium et laugmentation de leffet rosif de cette eau, en favorisant laltration des minraux argileux, et en entranant davantage la solubilit des lments chimiques comme le fluor.

RFRENCES BIBLIOGRAPHIQUES
[1] Achour, S. (1990). La qualit des eaux du Sahara Septentrional en Algrie. Etude de lexcs en fluor. Tribune de leau, Cebedeau, 42 (542), 53-57. ANRH. (2006). Donnes sur les Logs stratigraphiques des forages de la Wilaya de Ouargla. Agence Nationale des Ressources Hydrauliques. Direction Rgionale Sud, Ouargla, Algrie. Barbiero, L ; Valles, V ; Rgeard, A. (1995). Prcipitation de la fluorine et contrle gochimique du calcium dans des sols alcalins du Niger. Consquences pour une estimation quantitative de l'volution gochimique des sols. C.R. Acad. Sci. Paris, t. 321, srie II a, 1147-1154. Chernet, T., Travi.Y., Valles, V. (2001). Mechanism of degradation of the quality of natural water in the lakes, region of the Ethiopian rift valley. Water Research,35, 12, 2819-2832. Cornet, A. (1964). Introduction l'hydrogologie saharienne. Gog. Phys. et Gol.Dyn., vol. VI,fasc1,572. Debye, P., Hckel, E. (1923). Zur electrolyte I, Phys. Z. (Leipzig), 24, 185-197. thorie der

[2]

[3]

Figure 5 : Evolution de lindice de saturation des minraux fluors en fonction de lalcalinit des eaux de la nappe du Complexe Terminal

[4]

Cependant, la mme corrlation pH : IS dans le diagramme de la figure 5, construit pour la deuxime srie de donnes des forages (MP4, MP7, SE4, SE6) montre que les nuages de points exprimant lindice de saturation vis--vis de la fluoroapatite (IS>>0.5), ainsi que celui de la fluorine et de la sellate sincurvent vers le bas, au fur et mesure que le pH augmente. Ceci dit que le caractre alcalin de ces eaux favorise principalement les changes ioniques entre les minraux fluors et le groupement hydroxyde (OH-), ce qui induit la solubilit du fluorure, conformment aux tudes de 61

[5]

[6] [7]

Guendouz, A., Moulla, A.S., Edmunds, W.M., Zouari, K., Shands, P., Mamou, A. (2003). Hydrogeochemical and isotopic evolution of water in the complex terminal aquifer in Algerian Sahara. Hydogeology Journal, 11,483-495.

I.E Nezli & al.

[8] Galagan,.DJ., Vermillion, JR. (1957). Determining optimal fluoride concentrations, Public Heath Repts, 72, 4913. KILIAN C. (1931) .Les principaux complexes continentaux du Sahara. C.R. Soc. Gol. Fr. Paris. [15] Parkhurst, D.L., Appelo, C.A.J. (1999). Users guide to PHREEQC version2: a computer program for speciation, batch-reaction, one dimensional transport and inverse geochemical calculations. USGS, Waterresources investigations report 99-4259. [16] RODIER J. (1996) Lanalyse de leau ; Eaux naturelles, eaux rsiduaires, eau de mer, 8me Edition, Ed. Dunod, Paris. [17] Schoeller, H. (1948). Les modifications de la composition chimique de leau dans une nappe. Assemble gnrale dOSLO de lunion Godsique et Gophysique internationale. [18] Travi, Y. (1993). Hydrologie et Hydrochimie des aquifres du Sngal, Hydrogochimie du fluor dans les eaux souterraines. Mmoire N95, institut de gologie, Universit Louis [19] Pasteur de Strabourg et Centre de Gochimie de la surface, CNRS, 1, rue Blessig, F-67084 STRABOURG Cedex France : 155 pages [20] UNESCO (1972) : Etude des ressources en eau du Sahara Septentrional, Rapport sur les rsultats du Projet REG-100, UNESCO, Paris. [21] Wedepohl, K. H. (1974). Geochemistry. Springer-Verlage, New York, vol.II-4: p.9K-1 Hand-book of Berlin,Heidelberg,

[9]

[10] Mazet, P. (2002). Les eaux souterraines riches en fluor dans le monde. DEA. Science de leau dans lenvironnement continental. Rapport de stage, univ sci. tech de Montpellier II. 36 p. [11] Nezli, I .E. (2004). Mcanismes dacquisition de la salinit et de la fluoruration des eaux de la nappe phratique de la basse Valle de lOued Mya (Ouargla). Mmoire de Magister en Gologie, Universit de Annaba, Algrie, 100p [12] ONM. (2000) Office National de la Mtorologie, synthse de donnes climatiques [13] OSS (2003). Systme Septentrional. Volume 4 Projet SASS ; Rapport Tunisie. 229p. Aquifre du Sahara : Modle Mathmatique. interne. Annexes. Tunis,

[14] Ould Baba Sy, M. (2005). Recharge et palo recharge du systme aquifre du Sahara Septentrional, Thse Doctorat, Universit El MANAR de TUNIS, 261p

62